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今天Nature:原位透射电镜捕捉立方冰

  水结冰是自然界气候均匀状况随时刻的改变的根本进程,精确的天气预报以及气候剖析都需求根据对水结冰进程的正确认识。但是,现在广泛选用的水结冰进程物理模型仍是根据经典形核理论,即假定水结晶直接构成自然界最常见的稳定相六角冰。这一假定近年来遭到多个理论研讨结果的应战,其争议的中心之一在于水结晶能否构成半稳相立方冰。但在试验室中,不论是样品制备或者是晶体学表征范畴,都难以供给纯相立方冰的直观依据。

  针对这一科学问题,中国科学院物理研讨所/北京凝集态物理国家研讨中心白雪冬研讨员、王立芬副研讨员团队与北京大学王恩哥院士、陈基研讨员团队协作,凭借像差纠正透射电镜对低温下水蒸汽的形核结晶进程进行分子级成像,发现了立方冰的踪影。该研讨结果以“Tracking cubic ice at molecular resolution”为题宣布在

  上,物理所王立芬副研讨员为文章一起榜首作者(2/3)和通讯作者,物理所博士生黄旭丹(1/3)和北京大学博士生刘科阳(3/3)同为榜首作者,北京大学陈基研讨员、王恩哥院士和中科院物理所白雪冬研讨员为文章一起通讯作者。

  自然界中常见的降雪大多都是水分子在尘埃矿物质等外表的凝集成长。受此启示,研讨人员将单层石墨烯、超薄非晶碳膜等电子束通明资料作为衬底,运用液氮将其降温到102K左右,使镜筒中的残存微量气相水冷凝到衬底外表形核结晶;接着运用低剂量电子束成像技能对该进程进行原位成像研讨。分子级成像显现,气相水堆积吸附到低温衬底上后首要凝集成无序的非晶固态水;随后逐步有晶核构成,从而结晶成长。在这些纳米级冰晶核中,绝大多数是类金刚石的面心立方结构,即立方冰。

  图1. a, b:立方冰晶体结构示意图,和原位冷冻电镜试验设计图。c,d:系列立方冰形核结晶高分辩像; e:立方冰颗粒成长速率图; f:电子能量丢失谱.

  研讨人员对很多单颗粒的立方冰晶粒的成长进程进行了继续追寻,调查到各种描摹各异、解理面平坦、未有可见缺点的单晶立方冰颗粒,且在成长进程中并未向六角冰改变。此外,试验中也调查到各种具有不一样缺点的立方冰颗粒。研讨人员对立方冰中的常见缺点进行了分类,以是否引入堆垛无序畴为规范,将立方冰中的缺点构型分为了堆垛面上的面缺点(类型1)和堆垛无序畴(类型2)两类。

  进一步地,研讨人员添加电子束剂量,调查立方冰缺点在电子束辐照下的动态行为。原位高分辩图画显现,第二类缺点在电子束激发下构型逐步歪曲,朝着榜首类缺点演化。分子动力学模仿也进一步证明了这一缺点结构动力学演化途径。

  该研讨经过开展原位电镜技能,在透射电镜中构筑原位冷冻气相堆积环境,实时观测气相水冷凝成冰的微观进程,追寻立方冰的形核成长;一起结合分子动力学模仿,体系表征了立方冰的微观结构和缺点动态行为。以直观的试验依据确认了低温气相堆积进程中单晶立方冰的构成,澄清了水结晶是否能构成单晶纯相立方冰的这一争议。

  上述作业得到了国家自然科学基金、国家重点研制方案、北京自然科学基金、广东省根底与使用根底研讨严重专项、中科院青促会等基金的支撑。


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