近来,世界闻名期刊《Journal of the American Chemical Society》以“Collective Quantum Magnetism in Nitrogen-Doped Nanographenes”为题宣布了上海交通大学物理与地理学院王世勇、华东理工大学刘培念、李登远课题组最新的研讨成果。该研讨拓宽了一种新的[2+2+2]咪唑环三聚外表化学反响,在Au(111)单晶衬底外表成功组成出了氮掺杂纳米石墨烯,运用STM/(nc-AFM)技能对其准确化学结构可以进行了表征,并观测到了其间的团体量子磁性,与海森堡量子自旋模型契合。
碳氢化合物中的量子磁性一直以来是量子化学和现代量子技能的显着问题。因为低维效应,相互作用的竞赛以及量子涨落等,一些量子磁体具有奇特的量子相。虽然现在已经有许多关于量子磁性的理论研讨成果,可是怎么试验组成单个量子磁体仍然很具有挑战性,极大地阻止了这一前沿范畴的开展。在本作业中,研讨人员经过精准规划前驱体分子的拓扑结构,在Au(111)单晶衬底外表成功完结了分子间的[2+2+2]咪唑环三聚反响,组成了一系列的氮掺杂纳米石墨烯结构,并与溶液中分子间C-N偶联的机理进行了比照剖析。
经过扫描探针原子操作的办法,可以精准可控地在氮掺杂纳米石墨烯结构中构建3个自旋的量子磁体。使用扫描隧穿谱技能对构建的分子量子磁体进行了深化的表征和剖析(图2)。研讨标明:三自旋的异向构型的量子磁体具有S=1/2的磁基态,A1与A2两个臂之间是铁磁耦合,磁耦合强度为-1.2meV,A1和A3以及A2和A3臂之间是反铁磁耦合,磁耦合强度分别为1.7meV和10.8meV。其基态的波函数局域在格点A1(图2d),其激起态局域的A2和A3格点(图2e-f),该试验观测无法用均匀场的DFT核算解说。研讨人员发现试验观测的磁基态和激起态,与海森堡量子自旋模型完美契合,证明了具有团体的量子磁激起(图2h-i)。
该作业聚集在量子资料前沿范畴,使用交叉学科的办法,初次在固体外表完结了类咪唑分子的[2+2+2]环三聚化反响,在单个自旋精度下,对异元素掺杂的量子磁体中相关量子行为进行了体系的研讨,理论与试验可以很好地契合。咱们所树立的组成办法为在扩展的纳米石墨烯网络中完结新的量子相供给了一个有用的途径。上海交通大学物理与地理学院博士生朱谷城,江雅实和华东理工大学化学与化工学院研讨生王瑛为该作业的一起榜首作者,上海交通大学物理与地理学院王世勇教师,华东理工大学化学与化工学院李登远教师和刘培念教师为一起通讯作者。本作业主要由国家重点研制方案、国家自然科学基金、上海市自然科学基金委和青年教师基金赞助,与上海交大贾金锋院士团队协作完结。